Liselotte Pulver, geboren am 11. Oktober 1929 in Bern als Tochter eines Tiefbauingenieurs, besuchte von 1945 bis 1948 die Töchterhandelsschule, die sie mit dem Diplom abschloss. Danach arbeitete sie als Mannequin und absolvierte eine Schauspielausbildung am Konservatorium in Bern bei Margarethe Schell von Noé. Ihr Bühnendebüt gab sie am Berner Stadttheater. Von 1949 bis 1951 spielte sie am Schauspielhaus Zürich, danach hatte sie zahlreiche Gastspiele und Tourneen.

Ihr Filmdebüt gab Liselotte Pulver 1949 mit einer kleineren Rolle in Leopold Lindtbergs "Swiss Tour". 1950 nahm sie der Hamburger Filmproduzent F. A. Mainz unter Vertrag und besetzte sie mit Hans Albers in dem Bergdrama "Föhn" unter der Regie von Rolf Hansen. 1952 folgte eine Rolle in der Kriminalkomödie "Klettermaxe", in der sie erstmals unter der Regie von Kurt Hoffmann spielte. Nach mehreren weniger erfolgreichen Filmen, unter anderen der Ehekomödie "Ich und Du", erlebte Pulver enormen Auftrieb durch ihre Rolle als Magd und Bauersfrau Vreneli in Franz Schnyders Gotthelf-Adaptionen "Uli der Knecht" (CH 1954) und "Uli der Pächter" (CH 1955).

1956 wurde sie in Ostende mit dem Prix Femina ausgezeichnet: für "Der letzte Sommer" (1954) und für die Titelrolle des Puszta-Schulmädchens in Kurt Hoffmanns Fernweh-Komödie "Ich denke oft an Piroschka" (1955), die sie zum Star und zum "Prototyp des frischen, burschikosen, dabei aber durchaus liebreizenden jungen Mädchens im Film der 50er Jahre" (I. Schmid, Stuttgarter Zeitung) machte. Hoffmanns Film machte sie auch international bekannt. So spielte sie in den folgenden Jahren mit O. E. Hasse im Gaunerstück "Les aventures d"Arsène Lupin" ("Arsène Lupin – Der Millionendieb", FR/IT 1957) von Jacques Becker, in der Remarque-Verfilmung "A Time to Love and a Time to Die" ("Zeit zu lieben und Zeit zu sterben", US 1958) von Douglas Sirk, und mit Gérard Philipe in der Dostoevski-Adaption "Le joueur" ("Das Spiel war sein Fluch", FR/IT 1958) von Claude Autant-Lara.

Ein Hollywood-Aufenthalt endete 1958 zunächst ohne Engagement. Pulver erhielt zwar Angebote für "Ben Hur" von William Wyler und "El Cid" von Anthony Mann, musste diese aber wegen anderer Verpflichtungen ausschlagen. In deutschen Filmen trat sie in mehreren, äußerst schalk- und "koboldhaften" Rollen auf. So brillierte sie als Amateurschriftstellerin, die sich zwischen zwei Männern nicht entscheiden kann, in Helmut Käutners "Die Zürcher Verlobung" (1957) und als übermütige Komtesse in Hoffmanns Erfolgskomödie "Das Wirtshaus im Spessart" (1957), für die sie 1958 beim Bundesfilmpreis mit dem Filmband in Silber ausgezeichnet wurde. Etwas gezügelter waren ihre Darstellungen in den Thomas-Mann-Verfilmungen "Bekenntnisse des Hochstaplers Felix Krull" (1957) und "Buddenbrooks" (1963).

1961 heiratete sie den Schauspieler Helmut Schmid, der zuvor in "Gustav Adolfs Page" (1960) und danach in "Kohlhiesels Töchter" (1962) ihr Partner war.

Ab 1961 war Liselotte Pulver erneut in internationalen Produktionen zu sehen. So bewies sie in Billy Wilders zunächst unterschätzter, dann zum Klassiker avancierten Ost-West-Satire "One, Two, Three" (US 1961) beeindruckendes Talent zum Slapstick. Sie drehte in Frankreich, Spanien und den USA, spielte zum Beispiel Königin Marie-Antoinette in "La Fayette" ("Der junge General", FR/IT 1962). Für ihre Rolle in der Komödie "A Global Affair" ("Staatsaffären", US 1964) mit Bob Hope wurde sie für den Golden Globe nominiert. An der Seite Jean Gabins gab sie in der Komödie "Monsieur" eine kapriziöse Bankiersgattin. 1965 verkörperte sie eine lesbische Äbtissin in "Suzanne Simonin, la Religieuse de Diderot" ("Die Nonne") von Jacques Rivette, der zum "Skandalfilm" avancierte und als künstlerischer Glanzpunkt in Pulvers Karriere gilt.

Neben der Kinoarbeit spielte sie in den folgenden Jahren weiterhin Theater, hatte Rollen in Fernsehserien und -filmen sowie zahlreiche Gastauftritte in Shows und Unterhaltungssendungen wie "Dalli Dalli" und "Die Montagsmaler". Beim sehr jungen Publikum wurde sie durch die "Sesamstraße" beliebt: 1978 bis 1985 moderierte sie die Vorschulserie gemeinsam mit Henning Venske und Manfred Krug.

Ab den 1980er Jahren wurden ihre Auftritte seltener, obwohl sie von 1989 bis 1991 noch einmal eine Hauptrolle als Pfarrersgattin in der TV-Serie "Mit Leib und Seele" übernahm. Ihrer großen Bekannt- und Beliebtheit tat ihr langsamer Rückzug jedoch keinen Abbruch.

Privat war Pulvers Leben zeitweise von tragischen Ereignissen überschattet. 1989 starb ihre Tochter Melisande im Alter von 21 Jahren; 1992 ihr Ehemann Helmut Schmid. Auch über diese Ereignisse schrieb sie in mehreren autobiographischen Büchern, darunter "...wenn man trotzdem lacht. Tagebuch meines Lebens" (1993).

Zu den zahlreichen Auszeichnungen, die Liselotte Pulver im Laufe ihrer Karriere erhalten hat, zählen neben mehreren Bambis und der erwähnten Golden-Globe-Nominierung auch ein Ehrenpreis beim Bundesfilmpreis für ihr "langjähriges und hervorragendes Wirken im deutschen Film" (1980) sowie das Bundesverdienstkreuz Erster Klasse (1986). 

Mitte der 1990er sah es kurz so aus, als kehrte Lilo Pulver zur Schauspielerei zurück, mit Nebenrollen in den TV-Komödien "Weihnachtsfest mit Hindernissen" (1995) und "Alles gelogen" (1996) sowie einer tragenden Rolle als Mutter von Joachim Król in der Kinokomödie "Das Superweib" (1996). Doch dabei blieb es.

1999 erhielt sie beim Bayerischen Filmpreis einen Ehrenpreis für ihr Lebenswerk, ebenso 2008 beim Schweizer Fernsehpreis, 2019 beim SwissAward und 2021 beim Schweizer Filmpreis. Ihren letzten Auftritt hatte Pulver 2007 als sie selbst in der Komödie "Die Zürcher Verlobung – Drehbuch zur Liebe", einem Remake ihres eigenen Films von 1957 (Regie: Helmut Käutner).

2016 erschien der autobiografische Gesprächsband "Dem Leben ins Gesicht gelacht", 2019 gefolgt von "Was vergeht, ist nicht verloren. Drehbuch meines Lebens. Lilo Pulver öffnet ihr Privatarchiv".

Liselotte Pulver lebt in einer Seniorenresidenz in Bern, Schweiz. Ihr Vorlass befindet sich in der Berner Burgerbibliothek, ihr Privatarchiv wird seit 2010 vom DFF - Deutsches Filminstitut & Filmmuseum in Frankfurt verwaltet.