Freund*innen des deutschsprachigen Theaters war Peter Simonischek ab 1979 als Ensemblemitglied der Berliner Schaubühne, seit 1999 vom Wiener Burgtheater bekannt. Mit der titelgebenden Rolle des "Toni Erdmann" (2016) hinterließ er auch bei einem internationalen Kinopublikum einen bleibenden Eindruck.
Peter Simonischek zog es zunächst auf die Bühne. Tief beeindruckt durch eine Hamlet-Vorstellung sammelte er erste Schauspielerfahrung auf seiner Internatsschule. Mit Anfang 20 entschied er sich gegen das von seinem Vater favorisierte Medizinstudium, brach Architekturstudium und Zahntechniker-Ausbildung ab und entschloss sich stattdessen für ein Studium an der Grazer Akademie für Musik und darstellende Kunst. Sein Weg führte ihn über erste Engagements unter anderem in Bern, Darmstadt und Düsseldorf 1979 nach Berlin an die Schaubühne, wo er für 20 Jahre zum Ensemble gehören sollte. 1999 wurde er in an das Wiener Burgtheaters berufen. Dort erhielt er 2016 den Ehrentitel Kammerschauspieler, drei Jahre später wurde er zum Ehrenmitglied ernannt.
Zusätzlich zu seiner überaus erfolgreichen Bühnenkarriere spielte Simonischek in Kino- und Fernsehproduktionen. Erste Hauptrollen erhielt er mit Anfang 40, z.B. in "Lenz oder die Freiheit" (1986), einem Fernseh-Vierteiler nach dem Roman von Stefan Heym, in Margarethe von Trottas "Fürchten und Lieben" (IT/BRD/FR 1988) und Georg Tresslers Sagenverfilmung "Sukkubus". In den folgenden Jahrzehnten trat er für das Fernsehen und Kino in unterschiedlichsten Rollen und Genres vor die Kamera: In "Gebürtig" (AT/DE/PL 2001) spielte er einen Holocaustüberlebenden, der gegen einen ehemaligen KZ-Aufseher aussagen soll; er gab einen treulosen Ehemann in der Komödie "Mit einem Schlag" (2008 TV); in der Fantasytrilogie "Rubinrot" (2013), "Saphirblau" (2014) und "Smaragdgrün" (2016) erschien er als Logengroßmeister; in dem Gangsterfilm "Nur Gott kann mich richten" (2017) spielte er den Vater der Hauptfigur und in "Der Dolmetscher" (SK/CZ/AT 2018) den Sohn eines SS-Kriegsverbrechers.
Der überragende Erfolg von Maren Ades "Toni Erdmann" (2016) brachte Simonischek große Anerkennung bei Publikum und KritikerInnen gleichermaßen. Für seine Rolle an der Seite von Sandra Hüller wurde Simonischek unter anderem mit dem Europäischen Filmpreis, dem Ernst-Lubitsch-Preis und dem Deutschen Filmpreis ausgezeichnet. Für sein Lebenswerk erhielt er 2017 die österreichische Platin-Romy und 2018 den Deutschen Schauspielpreis.
Im Kino war Peter Simonischek zuletzt in dem Drama "Der vermessene Mensch" (DE/NA/ZA 2022) über die deutsche Kolonialgeschichte als Ethnologe zu sehen. Er starb in der Nacht vom 29. auf den 30. Mai 2023 in Wien.