Raimund Harmstorf wurde am 7. Oktober 1939 in Hamburg geboren. Er wuchs mit drei älteren Schwestern in Hamburg und Bad Oldesloe auf. Nach dem Abitur begann er zunächst ein Studium der Medizin, wechselte später jedoch an die Staatliche Hochschule für Musik und darstellende Kunst. Zu dieser Zeit sammelte er erste Bühnenerfahrungen als Schauspieler. Im Jahr 1966 ging Harmstorf als Teil eines 15 Schauspieler umfassenden Ensembles - im Auftrag des Goethe-Instituts - auf eine zwei Jahre andauernde Südamerika-Tournee. Zurück in Deutschland spielte er in einigen Fernsehfilmen mit, unter anderem in Wolfgang Beckers "Babeck" (1968). Seine erste Hauptrolle war die Titelfigur in Adrian Hovens Abenteuer-Sexfilm "Siegfried und das sagenhafte Liebesleben der Nibelungen" (1970).

Größere Bekanntheit erlangte Raimund Harmstorf 1971 mit dem TV-Vierteiler "Der Seewolf". In der aufwendigen, von Wolfgang Staudte inszenierten Jack-London-Verfilmung verkörperte Harmstorf den titelgebenden Kapitän Wolf Larsen, genannt Seewolf, der mit eiserner Hand und körperlicher Stärke seine Schiffscrew drangsaliert. Aufgrund seiner Körpergröße von knapp 1,90 Meter und seiner kräftigen, muskulösen Statur schien Harmstorf - trotz seines noch relativ jungen Alters und geringen Schauspielerfahrung - wie gemacht für diese Rolle. Die Produzenten fanden allerdings seine Stimme ungeeignet, weshalb er von Kurt E. Ludwig synchronisiert wurde. Populär wurde vor allem eine Szene, in der er mit bloßer Hand eine angeblich rohe Kartoffel zerdrückt (die für die Aufnahme freilich vorgekocht worden war).

In Rolf Olsens Thriller "Blutiger Freitag" (1972) verkörperte Raimund Harmstorf den Verbrecher Heinz Klett, der ebenfalls nicht vor brutaler Gewalt zurückschreckt, mit einem Komplizen aus dem Gefängnis flieht und einen fatalen Banküberfall begeht. Im Jahr 1972 erschien auch der Abenteuerfilm "Ruf der Wildnis" (Regie: Ken Annakin), in dem Raimund Harmstorf an der Seite von Charlton Heston zu sehen ist. Die internationale Koproduktion basiert wie "Der Seewolf" auf einem Roman von Jack London und handelt von Goldsuchern in Alaska um das Jahr 1900.

In den folgenden Jahren wurde Raimund Harmstorf nun immer wieder in der Rolle des markigen Mannsbilds oder gewalttätigen Verbrechers in internationalen Produktionen besetzt, darunter zahlreiche italienische Filme. Harmstorf blieb dem Genre der Abenteuerfilme treu und war 1973 in einer weiteren Jack-London-Verfilmung zu sehen: "Wolfsblut" (IT, FR, ES) in der Regie von Lucio Fulci.

In "Nobody ist der Größte" (I, F, BRD 1975, R: Damiano Damiani) spielte Harmstorf den Antagonisten des von Terence Hill verkörperten Helden, Bud Spencers Gegenspieler war er in "Sie nannten ihn Mücke" (I, BRD 1978, Michele Lupo).

In dem Vierteiler "Michael Strogoff" (1976, R: Jean-Pierre Decourt) verkörperte Harmstorf die Titelrolle. Die Filme basieren auf dem Roman "Der Kurier des Zaren" von Jules Verne und erzählen die Geschichte des Rittmeisters Michael Strogoff, der im Zarenreich des Jahres 1875 während der Tatarenrebellion eine geheime Nachricht nach Sibirien überbringen soll. Regisseur Wolfgang Liebeneiner besetzte Harmstorf in seiner Verfilmung von Goethes Schauspiel "Götz von Berlichingen mit der eisernen Hand" (1978) in der Hauptrolle des dickköpfigen Ritters, der in der Zeit der Bauernkriege zwischen die Fronten gerät.

Als der italienisch geprägte Genrefilm in den 1980er Jahren an Popularität verlor, wandte sich Harmstorf neben zahlreichen, meist kleineren Fernsehauftritten wieder verstärkt der Theaterbühne zu. So wirkte er über die Jahre in verschiedenen Rollen in Karl-May-Bühneninszenierungen wie etwa in Bad Segeberg mit.

In den 1990er Jahren erkrankte Raimund Harmstorf an der Parkinsonschen Krankheit und litt unter Depressionen. Nachdem die "Bild"-Zeitung am 2. Mai 1998 über einen Selbstmordversuch und die Einweisung in eine psychiatrische Klinik berichtet hatte, nahm sich Harmstorf nur einen Tag später, am 3. Mai 1998, in seinem Haus in der Nähe von Marktobersdorf (Allgäu) das Leben.